Oberflächenfunktionalisierung oxidischer Nanostrukturen für technische und pharmazeutische Anwendungen
von Ajmal ZarinwallOxidische Nanostrukturen entwickeln sich zunehmend zu einer Schlüsselkomponente für die
Herstellung innovativer und leistungsfähiger Funktionsmaterialien. Durch die gezielte
Kombination mit nieder- oder makromolekularen organischen Strukturen können
unterschiedliche technische sowie pharmazeutische Anwendungen realisiert werden. Neben
der Herstellung von Nanokompositen, bei denen die Nanomaterialien in einem Polymer zur
Verbesserung diverser Materialeigenschaften eingebettet werden, können die nanoskaligen
Strukturen auch als Wirkstoffträgersysteme zur Erhöhung der Wirksamkeit therapeutischer
Maßnahmen eingesetzt werden. Die Erzeugung solcher Mehrkomponentensysteme (MKS)
erfordert jedoch eine gezielte Einstellung der Grenzflächenwechselwirkungen zwischen den
Nanomaterialien und dem sie umgebenden System bzw. Medium. Da diese maßgeblich von
der Oberflächenchemie der Nanostrukturen bestimmt werden, sind Ansätze erforderlich, die
eine variable und kontrollierte Anpassung ermöglichen.
Im Rahmen der vorliegenden Dissertation wurden Organosilan-basierte Funktionalisierungsstrategien
zur Maßschneiderung von kommerziellen und selbst synthetisierten oxidischen
Nanostrukturen für die Herstellung funktioneller MKS entwickelt. Zunächst wurde der Einfluss
der Partikeloberfläche auf die Herstellung von Nanokompositen untersucht. Hierfür wurden
Böhmitnanopartikel (BNP) und dielektrische Bariumtitanatnanopartikel (BTONP) unter
Verwendung der Organosilane (3-Aminopropyl)triethoxysilan und 3-(Trimethoxysilyl)propylmethacrylat
(TMSPM) in Abhängigkeit unterschiedlicher Einflussfaktoren modifiziert und
Prozess-Struktur-Eigenschafts-Korrelationen erarbeitet. Während die BNP in einem zweiten
Schritt über die Kopplung verschiedener Carbonsäuren variabel modifiziert wurden, erfolgte
eine kontrollierte Anpassung der Oberflächenchemie der BTONP durch unterschiedlich
realisierte TMSPM-Belegungsdichten. Dabei wurden die Auswirkungen der Modifizierung auf
die verarbeitungsrelevanten sowie die mechanischen und dielektrischen Eigenschaften des
Nanokomposits untersucht. Anschließend wurden die zuvor gewonnenen Erkenntnisse der
Funktionalisierung auf zwei Trägersysteme (Siliziumdioxid-basierte Aerogele und superparamagnetische
Eisenoxidnanopartikel) für pharmazeutische Anwendungen übertragen.
Dabei wurde der Einfluss der Silanisierung auf die physikochemischen Eigenschaften beider
Systeme sowie auf die Erhöhung der therapeutischen Wirksamkeit nach physisorbierter bzw.
chemisorbierter Beladung mit nieder- bzw. makromolekularen Wirkstoffen in vitro bewertet.
Um die wesentlichen physikalischen und chemischen Zusammenhänge zwischen der
eingesetzten Funktionalisierungsstrategie und den Eigenschaften der MKS zu erarbeiten,
wurden umfassende Charakterisierungen der verschiedenen Materialsysteme entlang der
Prozesskette durchgeführt und folglich übergeordnet diskutiert. Anhand dessen wurden
grundsätzliche Strategien zur Erzeugung funktionaler MKS mit maßgeschneiderten
Eigenschaften abgeleitet.
Herstellung innovativer und leistungsfähiger Funktionsmaterialien. Durch die gezielte
Kombination mit nieder- oder makromolekularen organischen Strukturen können
unterschiedliche technische sowie pharmazeutische Anwendungen realisiert werden. Neben
der Herstellung von Nanokompositen, bei denen die Nanomaterialien in einem Polymer zur
Verbesserung diverser Materialeigenschaften eingebettet werden, können die nanoskaligen
Strukturen auch als Wirkstoffträgersysteme zur Erhöhung der Wirksamkeit therapeutischer
Maßnahmen eingesetzt werden. Die Erzeugung solcher Mehrkomponentensysteme (MKS)
erfordert jedoch eine gezielte Einstellung der Grenzflächenwechselwirkungen zwischen den
Nanomaterialien und dem sie umgebenden System bzw. Medium. Da diese maßgeblich von
der Oberflächenchemie der Nanostrukturen bestimmt werden, sind Ansätze erforderlich, die
eine variable und kontrollierte Anpassung ermöglichen.
Im Rahmen der vorliegenden Dissertation wurden Organosilan-basierte Funktionalisierungsstrategien
zur Maßschneiderung von kommerziellen und selbst synthetisierten oxidischen
Nanostrukturen für die Herstellung funktioneller MKS entwickelt. Zunächst wurde der Einfluss
der Partikeloberfläche auf die Herstellung von Nanokompositen untersucht. Hierfür wurden
Böhmitnanopartikel (BNP) und dielektrische Bariumtitanatnanopartikel (BTONP) unter
Verwendung der Organosilane (3-Aminopropyl)triethoxysilan und 3-(Trimethoxysilyl)propylmethacrylat
(TMSPM) in Abhängigkeit unterschiedlicher Einflussfaktoren modifiziert und
Prozess-Struktur-Eigenschafts-Korrelationen erarbeitet. Während die BNP in einem zweiten
Schritt über die Kopplung verschiedener Carbonsäuren variabel modifiziert wurden, erfolgte
eine kontrollierte Anpassung der Oberflächenchemie der BTONP durch unterschiedlich
realisierte TMSPM-Belegungsdichten. Dabei wurden die Auswirkungen der Modifizierung auf
die verarbeitungsrelevanten sowie die mechanischen und dielektrischen Eigenschaften des
Nanokomposits untersucht. Anschließend wurden die zuvor gewonnenen Erkenntnisse der
Funktionalisierung auf zwei Trägersysteme (Siliziumdioxid-basierte Aerogele und superparamagnetische
Eisenoxidnanopartikel) für pharmazeutische Anwendungen übertragen.
Dabei wurde der Einfluss der Silanisierung auf die physikochemischen Eigenschaften beider
Systeme sowie auf die Erhöhung der therapeutischen Wirksamkeit nach physisorbierter bzw.
chemisorbierter Beladung mit nieder- bzw. makromolekularen Wirkstoffen in vitro bewertet.
Um die wesentlichen physikalischen und chemischen Zusammenhänge zwischen der
eingesetzten Funktionalisierungsstrategie und den Eigenschaften der MKS zu erarbeiten,
wurden umfassende Charakterisierungen der verschiedenen Materialsysteme entlang der
Prozesskette durchgeführt und folglich übergeordnet diskutiert. Anhand dessen wurden
grundsätzliche Strategien zur Erzeugung funktionaler MKS mit maßgeschneiderten
Eigenschaften abgeleitet.